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Estudo fundamental da reação de eletro-oxidação de etanol sobre eletrodos monocristalinos de platina (2022)

  • Authors:
  • Autor USP: BARBOSA, AMAURY FRANKLIN BENVINDO - IQSC
  • Unidade: IQSC
  • DOI: 10.11606/T.75.2022.tde-11112022-173520
  • Assunto: ETANOL
  • Agências de fomento:
  • Language: Inglês
  • Abstract: As células a combustível de álcool direto apresentam algumas limitações devido à dificuldade de oxidar completamente o etanol e formar dióxido de carbono. O controle da seletividade desta reação é de crucial importância para entender como o eletrocatalisador afeta as várias rotas, em um nível molecular. Esta tese apresenta importantes informações de como o mecanismo da reação de eletro-oxidação de etanol é influenciado pelo arranjo atômico superficial de uma série de eletrodos monocristalinos de platina e por ad-átomos de Sn depositados sobre tais superfícies. Inicialmente, a eletro-oxidação de etanol foi investigada em meio ácido sobre uma série de eletrodos monocristalinos com e sem defeitos. Os resultados eletroquímicos mostraram que a eletro-oxidação de etanol é fortemente afetada a medida que os sítios de defeitos- aumentam. A medida que a densidade de defeitos aumenta, a reação de eletro-oxidação de etanol é melhor catalisada. Os resultados de infravermelho in situ demostraram que os principais produtos da reação de oxidação de etanol para todas as superfícies investigadas são: CO2, acetaldeído e ácido acético. Adicionalmente, COlinear é observado. Em seguida, a eletro-oxidação de etanol foi investigada em meio ácido sobre uma série de eletrodos de Pt(111) desordenados, modificados com Sn. Os resultados voltamétricos da oxidação de etanol demostraram que a decoração parcial dos sítios de defeitos- por ad-átomos de Sn levam a um aumento considerável da atividade catalítica desta reação, quando comparados com superfícies de Pt(111) bem ordernadas e Pt(111) desordenadas sem Sn. Os resultados de infravermelho in situ demostraram que os principais produtos da oxidação são CO2, acetaldeído e ácido acético para as superfícies estudadas, e o principal efeito do Sn é refletido no aumento da produção de ácido acéticoPor último, a oxidação de acetaldeído, um importante intermediário da reação de oxidação de etanol, foi investigada sobre superfícies de Pt(111) bem ordenadas e Pt(111) desordenadas, ambas modificadas por ad-átomos de Sn. O eletrodo de Pt(111) é mais ativo para a oxidação de acetaldeído, em comparação com a superfície escalonada de Pt(554) ou com as superfícies de Pt(111) desordenadas. No entanto, quando as superficies de Pt(111) e Pt(111) desordenadas foram modificadas por Sn os resultados melhoraram significativamente. Para ambas as superfícies, há um extraordinário deslocamento do potencial de início da oxidação para valores mais negativos, indicando a oxidação de espécies adsorvidas tais como CO e CHx formadas em baixos potenciais. Esses resultados fornecem informações fundamentais da oxidação de etanol, os quais podem contribuir para um entendimento em nível atômico de catalisadores reais
  • Imprenta:
  • Data da defesa: 17.08.2022
  • Acesso à fonteAcesso à fonteDOI
    Informações sobre o DOI: 10.11606/T.75.2022.tde-11112022-173520 (Fonte: oaDOI API)
    • Este periódico é de acesso aberto
    • Este artigo é de acesso aberto
    • URL de acesso aberto
    • Cor do Acesso Aberto: gold
    • Licença: cc-by-nc-sa

    How to cite
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    • ABNT

      BARBOSA, Amaury Franklin Benvindo. Estudo fundamental da reação de eletro-oxidação de etanol sobre eletrodos monocristalinos de platina. 2022. Tese (Doutorado) – Universidade de São Paulo, São Carlos, 2022. Disponível em: https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/75/75134/tde-11112022-173520/. Acesso em: 16 maio 2024.
    • APA

      Barbosa, A. F. B. (2022). Estudo fundamental da reação de eletro-oxidação de etanol sobre eletrodos monocristalinos de platina (Tese (Doutorado). Universidade de São Paulo, São Carlos. Recuperado de https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/75/75134/tde-11112022-173520/
    • NLM

      Barbosa AFB. Estudo fundamental da reação de eletro-oxidação de etanol sobre eletrodos monocristalinos de platina [Internet]. 2022 ;[citado 2024 maio 16 ] Available from: https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/75/75134/tde-11112022-173520/
    • Vancouver

      Barbosa AFB. Estudo fundamental da reação de eletro-oxidação de etanol sobre eletrodos monocristalinos de platina [Internet]. 2022 ;[citado 2024 maio 16 ] Available from: https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/75/75134/tde-11112022-173520/


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