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Síntese e estudo da atividade eletrocatalítica de óxidos de metais de transição e de nanopartículas de prata e ouro para a reação de redução de oxigênio (2011)

  • Authors:
  • USP affiliated authors: QUEIROZ, ADRIANA COÊLHO - IQSC
  • USP Schools: IQSC
  • Subjects: FÍSICO-QUÍMICA
  • Language: Português
  • Abstract: A reação de redução de oxigênio (RRO) foi estudada em eletrocatalisadores formados por nanopartículas de óxidos puros e mistos de metais de transição de Mn, Co e Ni, além de estruturas tipo espinel, e por nanopartículas de Ag, Au e Ag3M (M= Au, Pt, Pd e Cu) suportadas em carbono Vulcan, em eletrólito alcalino. Os óxidos de metais de transição foram sintetizados por decomposição térmica de seus respectivos nitratos e as nanopartículas a base de prata e ouro foram sintetizadas por redução química com borohidreto. Os eletrocatalisadores foram caracterizados por Difratometria e Espectroscopia de Absorção de Raios X (somente para os óxidos de transição). Os materiais a base de óxidos de manganês, mostraram-se com alta atividade para a RRO, para os quais os resultados espectroscópicos in situ evidenciaram a ocorrência da redução do Mn(IV) para Mn(III), na região de início da RRO. Assim, as atividades eletrocatalíticas foram associadas à ocorrência da transferência de elétrons do Mn(III) para o O2. Entretanto, apresentaram forte desativação após ciclagem potenciodinâmica, o que foi associado à formação da fase Mn3O4, conforme indicado por difratometria de Raios X, após os experimentos eletroquímicos, que é eletroquimicamente inativa. Já o material formado pela estrutura do tipo espinel de MnCo2O4 apresentou alta atividade e estabilidade frente à ciclagem e à RROA alta atividade eletrocatalítica foi relacionada a ocorrência do par redox CoII/CoIII em maiores valores de potencial em relação ao CoOx e MnOx, devido a interações entre os átomos de Co e Mn no reticulo espinélico. Contrariamente ao observado nos óxidos com maior quantidade de manganês, o espinel mostrou-se altamente estável, o que foi associada à não alteração de sua estrutura no intervalo de potenciais que a RRO ocorre. Para os materiais bimetálicos a base de prata e ouro, os experimentos eletroquímicos indicaram maior atividade eletrocatalítica para o material de Ag3Au/C. Neste caso, a alta atividade foi associada a dois efeitos principais: (i) a um efeito sinergético, no qual os átomos de ouro atuam na região de ativação, favorecendo a adição de hidrogênio e os átomos vizinhos de prata proporcionam a quebra da ligação O-O, conduzindo a RRO pelo caminho de quatro elétrons por molécula de O2; (ii) ao aumento força da ligação Ag-O, devido à interação da Ag com o Au, resultando em maior atividade para a quebra da ligação O-O, aumentando a atividade da Ag para a RRO, em relação à atividade da Ag pura. Assim, a RRO apresentou menor sobrepotencial e maior número de elétrons em Ag3Au/C, quando comparado com as demais nanopartículas bimetálicas
  • Imprenta:
  • Data da defesa: 10.08.2011

  • Exemplares físicos disponíveis nas Bibliotecas da USP
    BibliotecaCód. de barrasNúm. de chamada
    IQSC30800018976T2396R
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    • ABNT

      QUEIROZ, Adriana Coêlho; LIMA, Fabio Henrique Barros de. Síntese e estudo da atividade eletrocatalítica de óxidos de metais de transição e de nanopartículas de prata e ouro para a reação de redução de oxigênio. 2011.Universidade de São Paulo, São Carlos, 2011.
    • APA

      Queiroz, A. C., & Lima, F. H. B. de. (2011). Síntese e estudo da atividade eletrocatalítica de óxidos de metais de transição e de nanopartículas de prata e ouro para a reação de redução de oxigênio. Universidade de São Paulo, São Carlos.
    • NLM

      Queiroz AC, Lima FHB de. Síntese e estudo da atividade eletrocatalítica de óxidos de metais de transição e de nanopartículas de prata e ouro para a reação de redução de oxigênio. 2011 ;
    • Vancouver

      Queiroz AC, Lima FHB de. Síntese e estudo da atividade eletrocatalítica de óxidos de metais de transição e de nanopartículas de prata e ouro para a reação de redução de oxigênio. 2011 ;