Estudo ab initio da adsorção de átomos de zircônio sobre superfícies de óxido de cério: Zrn/CeO2(111) (2018)
- Authors:
- Autor USP: MUCELINI, JOHNATAN - IQSC
- Unidade: IQSC
- Subjects: ZIRCÔNIO; SUPERFÍCIE FÍSICA; QUÍMICA TEÓRICA
- Language: Português
- Abstract: Catalisadores baseados em óxidos de cério (CeOx, 3/2≤ x ≤ 2) como suporte são utilizados em várias reações de alto interesse econômico, por exemplo as reações de catalizadores de três-vias. Sabe-se que é possível melhorar as propriedade catalíticas da céria, através da mistura com óxido de zircônio e com a adição de partículas metálicas na superfície do material. Entretanto, a deposição de átomos de Zr sobre CeO2(111) é pouco explorada apesar de já ter sido utilizada para a síntese de nanopartículas de Ag de tamanho controlado. Uma das particularidades dos sistemas Zr/CeO2(111) é formar ilhas altura entre 1,5 e 3,0 Å sobre a superfície da céria que são sugeridas na literatura com camadas de Zr-O e O-Zr-O. Entretanto, a natureza e magnitudes das interações entre Zr e CeO2(111) ainda não são totalmente conhecidas, bem como as modificações causadas pelo Zr na superfície de CeO2 e os mecanismos que controlam a oxidação do Zr e a formação de ZrO2 na superfície. Visando entender as interações Zr/CeO2(111) e a formação de ZrO2 sobre CeO2(111), realizou-se um estudo teórico da adsorção de n (1 ≤n ≤ 4) adatomos de Zr sobre CeO2(111), e da formação de ZrO2 sobre CeO2(111). As análises de carga indicam transferências de carga do adatomos de Zr para a superfície e mudança no estado de oxidação das espéciesOs Zr se oxidam á Zr4+ e interagem com O2- da superfície, onde quatro cátions Ce4+ se reduzem á Ce3+. Analises energéticas indicam que o processo é muito estabilizante, mais de 10 eV por Zr. Com o aumento da quantidade n de adatomos de Zr na superfície, observa-se 4 × n reduções de Ce4+ e migrações de O2- de dentro da superfície para próximo dos Zr4+, formando agregados de ZrO2 sobre a superfície. A migração de O se deve a dois fatores, a interação dos O2- com Zr4+ no agregado é mais estável do que a interação dos O2- com Ce3+ dentro da superfície, e a migração de O diminuir a tensão causada pelo maior raio do Ce3+ em relação ao Ce4+. Em adição, foi encontrado uma tendência de estabilidade para os Zr4+ migrarem para sítios Ce dentro da superfície, devido a maior quantidade de coordenações Zr-O e a redução da tensão criada pelos Ce3+
- Imprenta:
- Publisher place: São Carlos
- Date published: 2018
- Data da defesa: 19.07.2018
-
ABNT
MUCELINI, Johnatan. Estudo ab initio da adsorção de átomos de zircônio sobre superfícies de óxido de cério: Zrn/CeO2(111). 2018. Dissertação (Mestrado) – Universidade de São Paulo, São Carlos, 2018. Disponível em: http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/75/75134/tde-23102018-161515/. Acesso em: 10 maio 2024. -
APA
Mucelini, J. (2018). Estudo ab initio da adsorção de átomos de zircônio sobre superfícies de óxido de cério: Zrn/CeO2(111) (Dissertação (Mestrado). Universidade de São Paulo, São Carlos. Recuperado de http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/75/75134/tde-23102018-161515/ -
NLM
Mucelini J. Estudo ab initio da adsorção de átomos de zircônio sobre superfícies de óxido de cério: Zrn/CeO2(111) [Internet]. 2018 ;[citado 2024 maio 10 ] Available from: http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/75/75134/tde-23102018-161515/ -
Vancouver
Mucelini J. Estudo ab initio da adsorção de átomos de zircônio sobre superfícies de óxido de cério: Zrn/CeO2(111) [Internet]. 2018 ;[citado 2024 maio 10 ] Available from: http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/75/75134/tde-23102018-161515/ - Correlation-based framework for extraction of insights from quantum chemistry databases: Applications for nanoclusters
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